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第一章 从分子水平上理解和研究催化 1

第一节 一些有显示度的例子 1

一、金属配合物催化剂 1

二、金属催化剂 5

三、氧化物催化剂 9

四、仿生催化 13

第二节 以平衡态热力学为基础的催化中的普适性规律 14

一、催化剂不能影响一个反应的热力学平衡，只能改变到达平衡的速率(Ostwald定义) 14

二、可逆催化反应的总速率由正、反方向的反应速率的差所决定，同时随反应混合物远离其热力学平衡程度而增大(Horiuti关系) 16

三、线性自由能关系(Sabatier规则) 19

四、催化中的吸附作用(Langmuir吸附等温线) 22

参考文献 35

第二章 表面反应动力学和动态学 38

第一节 从动力学研究到动态学研究 38

一、宏观反应动力学 39

二、微观反应动力学(分子反应动态学) 43

三、表面分子反应动态学 46

第二节 动力学模型的公式化 64

一、反应网络的选择 66

二、速率常数的估算 67

第三节 表面反应动态学 73

一、引言 73

二、直接的和俘获传输的表面反应 73

三、表面反应速率的过渡态理论 76

四、俘获传输的表面反应 84

五、提要 89

第四节 表面反应能量学 90

参考文献 97

第三章 研究方法 101

第一节 反应机理的动态研究方法 102

一、束法 102

二、激光方法 111

三、研究激发分子减活的射流法 115

一、无空间分辨技术 118

二、空间分辨技术 118

第二节 表面结构的原位表征方法 118

三、原子尺度的实验 119

四、微观结构 121

第三节 原位瞬(过渡)态催化研究 122

一、引言 123

二、原位瞬态实验方法 125

参考文献 140

第四章 反应分子的活化：分子束和表面的相互作用 145

第一节 分子束和吸附分子的散射动态学 145

一、单一能量的原子束 145

二、单一能量分子束，平动能量(T-Vs变换)的变化 146

三、转动能(R-Vs交换)的变化 148

四、振动激发(V-Vs交换)的变化 151

一、平动能(T-Vs交换)的影响 152

第二节 能量不同的分子束和表面相互作用的动态学 152

二、转动能(R-Vs交换)的影响 157

三、振动能(V-Vs交换)的影响 157

第三节 表面上化学和催化反应的激发 161

一、分子束向表面传能以激发反应 161

二、选择激发 163

第四节 催化反应产物中的能量分布 168

一、原子的催化再结合 168

二、催化氧化 172

三、其他催化反应 176

参考文献 180

第五章 化学能的增强作用 186

第一节 实现化学能增强的条件 186

一、增强作用的基本定义和机理 186

二、增强作用的发生 187

三、增强效率的数值评估 191

第二节 催化中的链反应机理和化学能的增强作用 192

参考文献 198

第六章 激发分子的多相减活 200

第一节 振动激发分子的多相减活 200

一、研究方法 200

二、金属表面上的减活 205

三、半导体表面上的减活 210

四、氯化钠(NaCl)和聚四氟乙烯表面上的减活 212

五、CO2分子晶体上的减活 213

第二节 电子激发物种的多相减活 220

一、氩3P0.2在石英上的减活 222

二、氮A3∑？在石英和镍上的减活 227

三、单态氧的减活 232

四、在CO催化氧化进程中，单态氧在铂上的减活，单态氧的表面减活法(SDSO) 241

第三节 激发物种多相减活的动力学机理 244

参考文献 249

一、吸附和催化中有关前体的概念 254

第七章 催化剂表面上的激发分子 254

第一节 前体和非平衡扩散 254

二、吸附物种的迁移 258

第二节 激发分子在催化剂表面上的寿命 267

一、振动激发态分子的生成概率和寿命 267

二、表面上振动激发态分子的实验寿命 273

三、表面上电子激发分子的实验寿命 276

参考文献 277

第八章 催化剂的非平衡状态 280

第一节 多相催化剂的非平衡状态 280

一、吸附和催化中的非平衡电子传输 281

二、氧化催化剂近表面层的非平衡状态 284

第二节 催化中的相变 290

一、在稳定的催化条件下，有关相变的可能性 291

二、二维相的相变及其在催化中的作用 294

三、相变点附近的催化 304

四、多个相组成的催化剂 306

参考文献 317

第九章 催化中的振荡反应 321

第一节 基本原理 322

第二节 均相催化中的化学振荡 333

第三节 多相催化中的振荡反应 334

一、引言 334

二、表面反应的模拟 337

三、CO的催化氧化 339

四、氧化氮(NO)的催化还原 349

五、空间瞬时花样——化学波的形成 353

六、混沌行为 364

参考文献 368

第十章 在非平衡态热力学的基础上探索建立催化理论的新途径 374

第一节 非平衡态热力学简介 374

一、可逆过程和热力学第二定律 374

二、平衡结构和Boltzmann有序原理 376

三、热力学面临的挑战：自组织现象 377

四、非平衡、非线性和耗散结构 380

五、非平衡态热力学基础 381

第二节 非平衡态热力学在化学反应中的应用 392

一、反应进度和de Donder反应亲和力 392

二、线性非平衡态热力学 395

三、非线性、非平衡态热力学 397

第三节 催化过程中的非平衡态热力学 402

一、催化中的非平衡过程 402

二、动力学-热力学接合分析 405

三、用de Donder关系分析催化反应和催化剂的非平衡态 412

参考文献 440

附录 443

一、基础常数和转换因子 443

二、常用数学表示式 444

三、英文缩写词汇 445

索引 449